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                    氧化鐵基高溫煤氣脫硫劑再生中的元素遷移規律

                    作者:管理員    發布于:2017-09-30
                         高溫煤氣氧化鐵脫硫劑的再生反應是一個典型的氣固相非催化反應,脫硫劑的再生反應是一個氧原子置換脫硫劑中的硫原子過程。再生過程中硫氧元素的遷移對氧化鐵高溫煤氣脫硫劑的物理化學性質、再生行為以及單質硫回收率有直接關系,但至今缺乏一個清新的認識。因此研究高溫煤氣氧化鐵基脫硫劑再生過程中脫硫劑內部氧、硫元素遷移規律,反映出再生條件對脫硫劑晶相的影響以及單質硫的生成途徑,將能深層次揭示高溫煤氣脫硫劑再生機理,對于高溫煤氣脫硫劑的研發具有重要意義。 
                        本論文依照國家自然科學基金面上項目(NO.21276172)―SO2-O2協同作用下高溫煤氣脫硫劑的再生行為‖,選用自制的氧化鐵基高溫煤氣脫硫劑,在固定床反應器上研究了單顆粒氧化鐵基高溫煤氣脫硫劑再生過程中的元素遷移規律。重點選用XPS、SEM、EDS和XRD等表征手段分別研究了含氧氣氛SO2氣氛和SO2-O2混合氣氛下柱狀顆粒氧化鐵基高溫煤氣脫硫劑再生中的S、O元素分布規律和脫硫劑的截面形貌以及脫硫劑的晶相組成。主要得出了以下結論:
                     ①在含氧氣氛下的氧硫元素遷移規律是,氧氣首先在脫硫劑的外面和脫硫劑發生化學反應主要生成Fe2O3,并且伴有少量硫酸鹽的生成。隨后再生氣體通過孔逐漸的往脫硫劑內部擴散,并且在一定的厚度上發生氧硫交換,在氧硫交換的區域外部是氧硫交換完全區,內部是未發生氧硫交換的區域,隨著再生時間的推移整個脫硫劑依據此規律氧硫交換完全。 
                    ②在二氧化硫氣氛下氧硫元素交換規律是,SO2首先在脫硫劑的外表面很薄的一層和脫硫劑發生氧硫元素交換主要生成Fe3O4,并且伴有少量硫酸鹽的生成,隨后再生氣體繼續往里擴散繼續在很薄的內部和硫化物氧硫交換生成四氧化三鐵。由于目前幾乎所有文獻都指出在SO2氣氛下由四氧化三鐵到三氧化二鐵的轉化十分緩慢,因此在發生氧硫元素交換的區域外部很寬的一個區域發生―鐵氧交換‖這種鐵氧交換并不是真正的元素交換而是四氧化三鐵在SO2氣氛下轉化成三氧化二鐵的過程。隨著再生時間的推移脫硫劑發生氧硫元素交換完畢,最外部最終會有一層完全是三氧化二鐵內部整個區域是―鐵氧交換‖最后整個顆粒―鐵氧交換‖完畢產物全部是氧化鐵。
                     ③在SO2-O2混合氣氛下,再生氣體首先在脫硫劑的外表面和脫硫劑發生氧硫元素交換主要生成Fe3O4和Fe2O3,并且伴有硫酸鹽的生成,但是生成的Fe3O4馬上會和O2發生―鐵氧交換‖生成氧化鐵,所以在脫硫劑的最外部是一層氧化鐵。隨后再生氣體通過孔逐漸的往脫硫劑內部擴散,并且在一定的厚度上發生氧硫交換并且伴隨有―鐵氧交換‖內部是未發生氧硫交換的區域,隨著再生時間的推移整個脫硫劑依據此規律氧硫交換完全。
                     ④在這三種氣氛下鐵原子的XPS結果和EDS不同,這可能的原因是分析技術的不同EDS相對于XPS更似于體相分析技術,而XPS相當于是對于單個晶粒而言的表面,理論上可能的原因是①在外部再生區域晶粒中的鐵原子由于為二價鐵具有被氧化的趨勢所以往外遷移,②另一個可能原因是相對于氧離子和硫離子,二價鐵離子的半徑較小在晶粒中更容易移動。
                     ⑤由于產物層和未反應層中物質密度的不同使兩層之間存在一個溝的縫隙,很容易導致脫硫劑的粉化,而再生過程中硫酸鹽的生成也是不可避免的,硫酸鹽的體積是金屬氧化物和硫化物好幾倍,極易容易導致脫硫劑的體積膨脹。

                        江西伊卡斯特科技有限公司(伊卡斯特催化劑)創建于2014年,注冊資本1000萬元,地處吉安高新技術產業園內(國家級),毗鄰井岡山機場、贛粵高速、京九鐵路(高鐵),交通極其便利。


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